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法文君、马敏智团队在光催化CO2还原领域取得新进展

作者:何伟伟 法文君 马敏智  访问次数:[]

我院马敏智博士在光催化CO2还原领域取得新进展,相关成果以Domino photoreduction of CO2 to CH4/C2H6 by steering catalyst amounts为题在期刊Green Chemistry上在线发表。我校为第一单位,开云手机站登录入口(河南省微纳米能量储存与转换材料重点实验室)马敏智博士为论文第一作者,马敏智博士和法文君教授为论文通讯作者。

传统观点认为,CH4/C2H6的选择性受反应动力学而非热力学控制,因此传统的催化剂设计集中于精确调控反应物和中间体的解离-吸附行为。本研究首次证明,在足够的界面光生电荷供应下,CO2还原路径受热力学而非动力学控制。鉴于光催化剂颗粒的聚集能够改善对入射光的充分吸收,并增加界面光生电荷的总产率,本研究选择Ni/CeO2作为光催化剂,以其用量作为活性评价过程中的唯一变量,从而确保所观察到的反应路径变化源于调制后的光生电荷密度,而非催化剂的结构变化。增加Ni/CeO2的用量可将主要还原产物从CO/H2>80% 摩尔选择性,2e-转移)转变为CH4/C2H6>80% 摩尔选择性,≥8e-转移),这一转变需要催化剂用量 ≥150 mg或显著的催化剂聚集。值得注意的是,Ni/CeO2的用量决定了产物选择性,与温度无关,而热量则主导CH4/C2H6的生成速率。在优化条件下,该体系在4 h内实现了CH4 20.8 µmol·h-180.07%)和C2H6 1.83 µmol·h-17.03%)的持续产率,超越了大多数已报道体系的性能。本工作阐明界面光生电荷密度与产物选择性之间的关系,为光催化CO2/H2O生成CH4/C2+燃料及应对相关能源和环境危机提供了一种可行的策略。

1 不同催化剂用量下CO2还原路径的示意图

该项目研究成果是在许昌学院实施的OPCE育人体系下,由我院多名本科生主要参与完成。在OPCE教学理念引导下,本科生走进实验室,深度参与科研,通过创新实践训练,提升了开放性创新思维能力。

DOI10.1039/D5GC04570C

论文链接:https://pubs.rsc.org/en/Content/ArticleLanding/2026/GC/D5GC04570C


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